固体废物含重金属渗滤液处理研究进展

随着工业与农业的快速发展，有机废物的产量也越来越多，主要由畜禽粪便和污泥组成。据农业部官方数据显示，2016年全国养殖废物年产生量约38亿t，预计到2025年可达到60.2亿t，我国剩余污泥产量已超过6000万t，预计2025年产量将突破9000万t（2018，前瞻研究院）。养殖废物和污泥具有含水率高、重金属与抗生素含量高、病原微生物多等缺点，不适当处理就用作肥料使用会对土壤和水体造成富营养化以及重金属污染等问题（陈兵送，2020）；剩余污泥具有含水率高、脱水难的特点，存在占地面积广、运输麻烦和处理困难等问题（李雄伟等，2016）。现阶段畜禽粪便和污泥处理技术主要包括：垃圾填埋（杨子健等，2021；Sari et al.，2018）、垃圾焚烧（杨子健等，2021；罗小勇等，2018）、热分解技术（Chen et al.，2018a；辛善志，2014）、微生物处理技术（杨子健等，2021；Schroeder et al.，2015）、等离子体技术（Sanito et al.，2021；李善评，2016）和超临界水氧化技术(任武等，2021)。

在农业有机废物方面，重金属等具有促进生长作用的物质被广泛添加于饲料中，相当部分的重金属残留在粪尿污水中。据报道，铜、锌在畜禽体内的吸收率很低，大部分通过粪污的形式排放（Wang，et al.，2016）。参照我国《农用污泥中污染物控制标准》和《畜禽粪便安全使用准则标准》，我国畜禽粪便中重金属污染严重，重金属超标的现象频发；晋北地区的猪粪和鸡粪中Cu、Zn存在超标现象（Hou，et al.，2019a）；北京部分地区猪粪中Cu、Zn、As的超标率分别为59.84%、95.08%、3.28%（贾武霞，2016）；浙江省的猪粪中Cu和Zn的超标率分别为53.55%和 43.87%（单英杰等，2012）。若不加处理，直接用作有机肥源，会由于重金属的迁移转化累积对生态环境和人体健康构成潜在危害（Wang, et al.，2017a）。因此，畜禽粪便中重金属的高效去除是当今资源化的新方向（Muhammad, et al.，2020；Sabrina, et al.，2019）。目前，有关畜禽粪便中重金属污染的研究较多，综合国内外研究发现，畜禽粪便中Cu、Zn、Cr、Pb、Cd、Ni 、As的含量一直维持在较高水平，而不同粪便中各重金属的含量占比存在一定差异（Chen，et al.，2019；刘荣乐等，2005；钱晓雍等，2020），但我国畜禽粪便中重金属的残留量总体存在一个大趋势，依次为Zn>Cu>Cr>Ni>Pb>Cd>As> Hg。有关污泥中重金属的研究较多（Yan, et al.，2020；Guo, et al.，2017；白冬锐等，2021；Rajeshkumar, et al.，2018；黄中杰等，2020；李鹏飞，2018；韩卫博等，2020；蔡海明，2020），污泥中重金属污染严重，并且不同地区具有不同的污染程度。分析有关污泥中重金属成分及含量有利于更好地解决污泥中重金属污染的问题，对症下药，定向处理危害相对较大的重金属。综合前人研究可以得出，各种污泥中的重金属主要包括Hg、Pb、Cd、Cr、Ni、Zn、Cu、As及Se等。不同来源的污泥中重金属含量差别较大，但总体来说，污泥中Cu、Cr、Pb和Zn含量较高，并且绝大部分重金属以非稳定态形式存在。

综上所述，畜禽粪便和污泥中重金属去除效率低是当前制约其资源化利用的瓶颈问题。畜禽粪便和污泥中蕴含着大量的生物质能，若能将其有效利用，对实现环境和经济的可持续发展具有重要意义（戴前进等，2018）。因此只有将畜禽粪便和污泥进行合理处理，才能进一步满足农业发展需求和社会资源需求（孟志国等，2018），最值得注意的是重金属毒性作用不但与其含量和种类有关，更与其存在形态有十分密切的关系，利用重金属的赋存形态的转化规律来，重金属赋存形态转化规律的研究有利于评价重金属的生物可利用性和全面探究重金属的危害性和治理有机废物中的重金属污染。

1 有机废物中重金属赋存形态分类

重金属的危害与其总量和赋存形态均有关，即重金属的潜在毒性风险取决于其化学形态（Hei, et al.，2016）。目前有关重金属赋存形态提取方法的研究对重金属赋存形态分类精细程度不同，不同赋存形态的重金属具有不同的污染行为特征，因此对重金属不同赋存形态的分析有利于更好地治理有机废物中的重金属污染，有利于更清晰的认识重金属的富集和迁移机制。综合前人研究（Nan，et al.,2019；Cambrell, 1994；Shuman, 1985；Leleyter, 1999），重金属形态提取方法及其分类如表4所示：

表4 重金属形态分类

Table 4 Classification of heavy metals

方法	形态分类
BCR	酸溶态	可还原态	可氧化态	残渣态
Tessier	可交换态	碳酸盐结合态	铁锰氧化物结合态	有机结合态	残渣态
Cambrell	水溶态	易交换态	无机物沉淀态	腐殖质结合态	氢氧化物吸收态	硫化物沉淀态	残渣态
Shuman	交换态	水溶态	碳酸盐结合态	松结合有机态	氧化锰结合态	紧结合有机态	氧化铁结合态	硅酸盐矿物态
Leleyter	水态	交换态	碳酸盐结合态	氧化锰结合态	氧化铁结合态	氧化铁结合态	有机物结合态	残渣态

2 有机废物中重金属赋存形态研究现状

重金属赋存形态会受到外界环境的干扰而呈现不同特征，例如营养元素的差异、酸碱度、温度、有机质含量、水分等（Hou,et al.,2019b；Mu, et al.,2017；An, et al.,2020）。有机废物中重金属的形态分布具有明显差异，主要是重金属元素的离子形态及有机废物种类复杂，其理化性质不同所致。不同污泥中重金属赋存形态分布特征及其生态风险评价如表5所示（李金辉等,2019；耿源濛等，2021；黄莹等,2015；尹肃等,2016；冯精兰等,2015；罗松英等,2019）。

表5不同污泥中重金属形态分布特征及其生态风险评价

Table 5 Distribution characteristics of heavy metals in different sludge

3 有机废物中重金属赋存形态研究对降低重金属污染的意义

相关研究表明（陈璐等,2018；Hua，et al.，2018），重金属可以因形态不同而表现出不同的毒性和环境行为。不同的重金属赋存形态决定了重金属的溶解性、可移动性和被生物吸收利用的能力，其中水溶态重金属和交换态重金属易被生物吸收利用，残留态重金属一般不被生物利用，而其它重金属形态的生物可利用性主要决于外界环境的变化。另外，重金属的有效态含量与外界环境、土壤理化性质和处理方式有关：重金属赋存形态在春夏季转化更明显；有机肥的施加会强化交换态和碳酸盐结合态的转化；碳氮比会加强向残渣态转化；pH升高会促进残渣态生产，pH降低会加快交换态的生成；好氧堆肥和厌氧发酵可以可利用态转化为可氧化态与残渣态，能显著降低重金属的潜在迁移能力和生物有效性。因此，分析重金属的赋存形态分布的影响因素，有利于降低重金属的赋存形态变化对环境污染的影响。

重金属造成危害的控制重点在于控制其赋存形态的转化，因此需要采用相关技术手段降低其离子态的含量，从而降低重金属迁移转化对环境污染的影响。目前，关于重金属离子的去除主要包括化学沉淀（Chen. et al.,2018b；Nemeth, et al.，2016）、离子交换（Ma, et al.,2018；Nansa, et al.,2018），生物吸附（Nansa, et al.,2018；Wang, et al.,2017b），膜过滤技术（Ali, et al.,2017；Yee, et al.,2020）和电化学处理（侯巧玲等,2017；于栋等,2020；Liu, et al.,2019；Xu, et al.,2017）等，不同处理方法的有效性和成本各不相同，并具有各自的优势和局限性（表6）。

表6去除重金属离子的方法及利弊

Table 6 Methods and advantages and disadvantages of removing heavy metal ions

含重金属的有机废物具有潜在的生态风险，在进行土地处理或农业利用时，容易对土壤、地下水和动植物造成次污染。因此，重金属赋存形态分析在一定程度上反映自然作用与人为作用对环境中重金属来源的贡献。对有机废物中重金属赋存形态转化规律的研究，可突破有机废物中重金属减害化处理的瓶颈问题，为实现有机废物“资源化、减量化、无害化、生态化”的循环利用提供技术支撑，为有效解决面源有机废物的重金属污染和明晰重金属稳定机理提供科学依据，对降低重金属在环境中的迁移能力具有指导意义，是对国家“十四五”期间提出的社会绿色低碳发展的号召的积极响应，对国家实施的“碳排放”和“碳达峰”行动方案贡献一份力量。

4 结论与展望

目前物理化学方法和生物方法是重金属离子态降解的成熟技术，各自具有一定的优势，但也存在一定局限性。因此，目前可通过全面研究各技术的反应原理和影响因素来提高降低重金属离子态的基础理论。通过加强处理工艺及材料设备的研究来增加各技术的工程应用性，例如开发绿色和经济的生物吸附剂、电极材料、膜材料、化学药剂等，将实验研究应用于实际应用；研发更灵活的设备装置和更简单的工艺流程。通过联合各技术的优点制定多种协同处理技术来提高处理效率，例如联合生物吸附和电化学处理协同修复技术。总之，未来有关重金属离子态降解的重点应放在对现有技术的改进或研发更高效、更节能和更清洁的协同降解技术。

5 实验方法

5.1 材料仪器

（1）原料

所用牛粪原料取自云南省大理州云南顺丰洱海环保股份有限公司凤仪收集站收集的经日光照晒及自然风干的干牛粪，实验所用污泥原料取自昆明理工大学再生水处理站。

（2）设备仪器

（3）反应装置

                                              

5.2 实验步骤

操作步骤：①分别称量200g破碎后的干牛粪置于4组厌氧发酵反应器中，加入2L 90±5℃热水搅拌均匀冷却至室温。②再用烧杯量取2L污泥混入①中，搅拌均匀后，按质量比1:1（200g:200g）加入微电解填料（Fe/C）混合均匀。③用1M HCl和1M NaOH调节初始发酵pH至6.0，然后密封，开启并调节恒温加热装置至40℃后进行厌氧发酵实验。④在发酵第8d、16d、24d和32d取样测定基本指标。

5.3 测定指标

[1] 电导率——MP515-01 型电导率仪

[2] 氧化还原电位——氧化还原电位仪 ORP-1 测定

[3] pH——PHS-4 型 pH 计

[4] NH3-N的测定（纳氏试剂分光光度法）——HJ/T 535-2009 水质氨氮的测定

[5] TN的测定（碱性过硫酸钾消解紫外分光光度法）——碱性过硫酸钾消解紫外分光光度法 GB11894-89

[6] TP采用 GB 11983-89 水质总磷的测定钼酸铵分光光度法进行测定

[7] TOC采用HJ/T 615-2011土壤有机碳的测定-重铬酸钾氧化分光光度法进行测定

[8] COD 采用HJ/T 399-2007 水质化学需氧量的测定快速消解分光光度法进行测定

[9] Tessier分析法测重金属形态

[10] 有机肥测定指标：木质纤维素、N、P、K、有机质

 

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